在哈工大青年科學家工作室的支持下，哈爾濱工業(yè)大學化工與化學學院王家鈞教授團隊在固態(tài)鋰電池研究領域連續(xù)取得重要進展。繼全面解析電動汽車三元單晶材料性能衰減機制后(Nature Communications, 2020, 11, 3050)，固態(tài)電池的研究成果“洞察固態(tài)電池多晶正極中的界面效應和局部鋰離子遷移”（Insights into interfacial effect and local lithium-ion transport inpolycrystalline cathodes of solid-state batteries）也發(fā)表在最近的Nature子刊上(Nature Communications，2020，11，5700）。哈爾濱工業(yè)大學為第一通訊單位，青年教師婁帥鋒博士為本文第一作者，王家鈞教授為唯一通訊作者。
界面離子傳輸問題通常困擾著固態(tài)電池的技術發(fā)展，其微結構的復雜性與化學異質(zhì)性導致人們對固-固界面的電化學行為很難有深入的理解。電極顆粒與固態(tài)電解質(zhì)之間的非共形界面和不完整接觸，導致電池內(nèi)部的界面離子傳輸動力學緩慢。但是實際上，但由于化學勢的作用，固態(tài)電池顆粒內(nèi)部仍可能表現(xiàn)出均勻的鋰離子傳輸，以實現(xiàn)離子-電子平衡。由正極材料的單顆粒同步輻射成像發(fā)現(xiàn)，固態(tài)電池和液態(tài)電池表現(xiàn)出不同的離子擴散行為。不同于液態(tài)電池中正極顆粒呈現(xiàn)由外逐漸向內(nèi)的“核殼”的擴散行為，固態(tài)電池的內(nèi)部離子擴散顯示出明顯的各向異性。
同時，該論文通過同步輻射成像技術證明固態(tài)電池的固-固離子遷移動力學不僅受到物理界面接觸的影響，而且還與多晶顆粒內(nèi)部的局域環(huán)境密切相關。一旦二次粒子的內(nèi)部局域環(huán)境在循環(huán)中被破壞，就會觸發(fā)電荷從均質(zhì)到異質(zhì)的分布，并導致固態(tài)電池的快速容量衰減。該工作強調(diào)了多晶顆粒內(nèi)部局域環(huán)境對于固態(tài)電池中電化學反應的重要性，并為固固界面離子傳輸?shù)臐撛跈C理提供了見解。
圖1 固態(tài)電池的性能衰退及循環(huán)后的電極顆粒的結構與荷電態(tài)變化
圖2 固態(tài)電池中循環(huán)后的顆粒內(nèi)部微裂紋的斷層成像分析
王家鈞教授團隊近年來還先后在Cell姊妹刊Chem，Angew. Chem. 和Advanced Materials，Materials Today等學科頂級期刊發(fā)表論文，闡述了固態(tài)電池中的界面科學問題，反應機制及改性策略，對于固態(tài)電池的設計和性能提升具有重要的指導意義。這項研究工作得到了國家自然科學基金重點基金（U1932205），黑龍江省自然科學基金重點基金（ZD2019B001）和青年基金(21905071)的資助。
（中國粉體網(wǎng)編輯整理/星屑）
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